극초단 레이저의 LIDT
본 내용은 레이저 옵틱스 리소스 가이드의 단원 3.6에 해당합니다.
극초단 레이저(ultrafast laser)는 지속 시간(수 펨토세컨드 또는 피코세컨드)이 극히 짧고 피크 파워가 높은 펄스를 방출하는 펄스 타입의 mode-locked laser입니다. 푸리에 한계(Fourier limit) 또는 에너지 시간의 불확실성으로 인해 시간적으로 펄스의 길이가 더 짧을수록 파장의 스펙트럼이 넓게 확산됨에 따라 극초단 펄스는 길이가 더 긴 펄스에 비해 더 넓은 파장 대역폭을 갖게 됩니다(그림 1). 극초단 레이저는 고강도 물리학, 펨토세컨드 소재 가공, 레이저 분광학과 같은 광범위한 응용 분야에 다양한 이점을 제공합니다. 1
그림 1: 극초단 레이저 펄스의 파장 밴드폭은 펄스의 지속 시간에 반비례함
펄스 지속시간이 극히 짧은 극초단 레이저는 기타 펄스 레이저와 달리 광학 코팅 및 구성 요소와 상호 작용을 일으키기 때문에 극초단 레이저로 인한 손상은 최근 수년 동안 광학 연구에서 활발한 주제가 되어왔습니다. 일반적으로 극초단 레이저에 노출된 후 박막 코팅의 가열은 비평형 에너지(non-equilibrium energy) 전달로 인해 발생합니다. 입사되는 광자의 에너지는 기저 상태의 전자에 의해 흡수되며 이로 인해 수 펨토세컨드 이내에 여기 상태로 전환됩니다. 그 다음 이 “hot” 전자는 피코초범위의 광자-전자와 광자-광자 산란을 통해 기저 상태로 되돌아가 코팅 소재의 에너지를 재분배합니다.2, 3 광자-전자 산란은 래티스 진동으로 인해 발생하는 전자 파동 함수로 왜곡을 설명하고 광자-광자 산란은 래티스 내에서 다른 진동을 유발하는 래티스 진동을 설명합니다(그림 2).
그림 2: 광자-전자 산란은 래티스 진동과 전자 사이의 에너지 전달로서 전자가 래티스로 내부로 다시 향하도록 함. 반대로 광자-광자 산란은 새로운 광자를 생성하기 위한 다중 래티스 진동 간의 상호작용임
페르미 분포(Fermi distribution)는 전자 래티스 재분배보다 훨씬 빠르기 때문에 박막(thin film)은 서로 상호 작용을 하는 전자와 광자 두 개의 서브시스템 구성으로 설명할 수 있습니다.4 극초단 여기 상태로 인한 온도 상승은 극초단 레이저의 LIDT를 이해하는 데 있어 매우 중요한 부분입니다. 핫 캐리어 완화 역학은 이론적으로 산출될 수 있으며 실험적으로는 테스트 옵틱의 광학적 특성 변화를 시간 함수로 측정하는 극초단 펌프-프로브 분광법을 이용해 검증될 수 있습니다.5, 6
극초단 레이저가 여기 상태일 때 전자와 래티스의 열적 움직임은 전자와 래티스 서브시스템이 서로 독립적이고 자발적으로 평형에 도달한다는 가정하에 두 개의 온도 모델을 이용해 설명할 수 있습니다. 서로 결합된 열용량 방정식을 사용하면 극초단 여기 상태에서의 이론적 온도 상승을 구할 수 있으며 다음과 같이 계산됩니다.7
- Ce와 Cl는 전자와 래티스 서브시스템의 열용량
- Te와 Tl는 전자와 래티스의 온도
- ke는 전자의 열전도율
- S는 시간(t)과 공간(z)의 영향을 받는 극초단 레이저 펄스로 유도되는 열 용어(heating term)
- G는 전자 래티스 결합 상수로서 다음과 같이 계산됨
- me는 유효 전자 질량
- ne는 전자수 밀도
- cs는 벌크 소재의 음속으로서 밀도 ρm 대 벌크 계수 B의 비율에 대한 제곱근으로 기술됨
- τ(Te)는 전자 이완 시간
방정식 3.7과 3.8, 3.9는 Tl와 Te를 시간 함수로 구할 때 사용됩니다. 그림 3은 구리 기판에 있는 200nm 두께의 골드 나노필름을 비추는 120µm 직경의 빔과 함께 800nm에 중심이 맞춰진 0.2 J/cm2 10fs 극초단 레이저 펄스를 위해 산출된 Tl와 Te의 이론적 값을 보여줍니다. 이 골드 나노필름의 두께는 나노필름으로 입사하는 광학적 침투 및 전자 침투의 깊이보다 더 큽니다.
그림 3: 800nm를 중심으로 한 0.2 J/cm2 10fs 극초단 레이저 펄스의 극초단 레이저가 여기 상태가 된 후 시간 의존형 전자(적색)와 래티스(청색)의 온도가 상승함
전자의 온도는 순식간에 극고온(13,000K)에 도달합니다. 그 다음 전자-래티스 평형화 과정에서 래티스의 온도(Tl)가 상승하게 되면서 래티스 온도가 약 1,300K에 도달하게 됩니다. 이때 Tl는 금의 융해 온도(1,337K)와 유사하며 이는 플루언스가 불과 0.2 J/cm2 밖에 되지 않는 비교적 약한 극초단 펄스가 래티스로 하여금 금의 융해 온도에 도달하도록 하였기 때문입니다.
비평형 시스템은 전자-광자와 광자-광자 산란을 통해 에너지를 분산시키고 골드 나노필름에서 주변 구리 기판으로의 에너지 전달이 지연되면서 에너지 소산 채널이 새롭게 생성됩니다. 래티스의 온도가 상승하면서 현저하게 높은 온도에 도달하면 코팅막에 레이저 유도 손상이 일어날 수 있습니다. 극초단 레이저 용도에서 최적의 광학 코팅 설계를 위해서는 레이저 여기에 따른 극초단 재열화(rethermalization)를 반드시 이해하고 있어야 합니다.
극초단 펄스의 이론적 영향은 극초단 전자 회절과 같은 극초단 펌프-프로브 분광법을 통해 실험적으로 검증될 수 있습니다. 극초단 펌프 빔은 테스트 샘플을 자극하는 데 사용되며 저출력 프로브 빔은 비평형 상태로 인해 샘플에서 회절되는 전자의 강도 변화를 감시하는 데 사용됩니다(그림 4). 펌프 빔 펄스와 프로브 빔 펄스 도착 사이의 시간적 지연에 따라 생기는 전자 회절 강도의 변화는 전자-래티스 역학을 설명해줍니다.8 따라서 이러한 역학 관계를 통해 나노필름을 가열시키는 여기 상태의 전자 이완 경로를 파악할 수 있습니다.
그림 4: 펌프-프로브 분광법으로 관찰된 회절 강도의 변화는 극초단 레이저 여기로 인한 비평형 에너지 전달과 직접 관련됨
극초단 레이저로 인한 회절 강도의 변화는 데바이-왈러(Debye-Waller) 효과로 설명되며 다음과 같이 산출됩니다.
- I(t)는 시간 t에서의 회절 강도
- I0는 초기 강도
- T0는 초기 온도
- u2 (T)는 원자의 평균 제곱 변위이며 다음과 같이 계산됩니다
- h는 축소된 플랑크 상수 또는 플랑크 상수를 2π로 나눈 값
- m는 단위 셀의 유효 질량
- kB는 볼츠만 상수
- θD는 데바이 온도
방정식 3.10과 3.11은 서로 다른 펌프-프로브의 시간 지연에서 레이저가 여기된 후에 회절 강도 변화를 보여줍니다. 이러한 회절 강도 변화는 프로브 빔과 펌프 빔이 비추는 쪽이 옵틱의 코팅면인지 아니면 코팅 기판의 경계면인지 여부에 따라서도 달라질 수 있습니다(그림 5). 레이저가 여기 상태가 된 후 평형 온도에 도달하는 데 걸리는 시스템의 지연 시간은 극초단 레이저 펄스 지속시간보다 훨씬 더 깁니다. 나노필름의 가열은 피코세컨드의 시간 규모로 진행되며 극초단 레이저 여기에 따른 여기 전자의 평형으로 인해 발생합니다.
그림 5: 골드 나노필름에서 구리 기판으로 에너지가 전달되면서 골드-구리의 경계면에서 발생하는 회절 강도의 변화(적색)를 비롯해 골드 나노필름에서 극초단 여기 후에 이어지는 전자-광자와 광자-광자 산란으로 인한 회절 강도의 변화(청색)
참고 문헌
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- Shin, Taeho, et al. “Extended Two-Temperature Model for Ultrafast Thermal Response of Band Gap Materials upon Impulsive Optical Excitation.” The Journal of Chemical Physics, vol. 143, no. 19, 2015.
- Karam, Tony E, et al. “Enhanced Photothermal Effects and Excited-State Dynamics of Plasmonic Size-Controlled Gold–Silver–Gold Core–Shell–Shell Nanoparticles.” J. Phys. Chem, vol. 119, 17 July 2015, pp. 18573–18580., doi: 10.1021/acs.jpcc.5b05110.
- Heilpern, Tal, et al. “Determination of Hot Carrier Energy Distributions from Inversion of Ultrafast Pump-Probe Reflectivity Measurements.” Nature Communications, vol. 9, no. 1, Oct. 2018, doi:10.1038/s41467-018-04289-3.
- Hu, Jianbo, et al. “Ultrafast Lattice Dynamics of Single Crystal and Polycrystalline Gold Nanofilms☆.” Chemical Physics Letters, vol. 683, 2017, pp. 258–261., doi:10.1016/j.cplett.2017.04.021.
- Gedik, Nuh. “Techniques.” Gedik Group, Massachusetts Institute of Technology, 2013, web.mit.edu/gediklab/research.html
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